1972年9月,即在芝加哥大学建成第一座人造裂变反应堆将近三十年以后,法国原子能委员会的科学家们宣布,在西非赤道海岸的加蓬共和国发现了一个长期休眠的裂变反应堆。这是第一座,并且到目前为止也是仅有的一座天然的裂变反应堆。十八亿年以前,在富铀矿床增生期间,它经历了一个持久的核裂变反应,并且在几十万年的时间内,一直以10 ~ 100千瓦的非常低的功率水平上运转。在这期间内,它产生10000 ~ 15000兆瓦一年的能量,这样多的能量足够满足一个大城市使用好几年的需要。这个反应堆于1970年在名叫奥克洛(Oklo)的露天铀矿中被发现时,它几乎是完整无损的。
法国的研究
1970年至1972年初,在奥克洛暴露的反应堆矿石,有相当多的部分被开采了,并被浓缩为称作黄饼的粘土状的铀酸盐材料,随后作为正常的铀运送到法国。在那里,它被转变为一种不溶解的氟化物,随后转变为六氟化铀,即在皮埃尔拉特扩散厂用作供料的气体化合物。那里,像田纳西州的橡树岭一样,高度可裂变的铀-235同位素(它的含量仅为天然铀元素原子的0.7%多一点)被浓缩到3%的丰度,供裂变反应堆使用,或浓缩到高得多的浓度,供制造核武器使用。
1972年春,皮埃尔拉特的质谱学分析实验室的分析者们,使用含有一些奥克洛原料的“天然”铀,制作一份新的铀标准。当同早期的标准比较时,发现新的标准略低于预期铀-235的量。这种差异是非常小的,仅仅是千分之四。但是分析的方法是非常精确的,而且这样大的差别,即使在来自月球的铀中,以前也从未观察到。
起先,似乎有理由假定,这个标准是被扩散厂运转后剩余的贫化铀-235的铀所污染了。但是,进一步分析证实,这种贫化的铀-235的情形同样也存在于由化工厂生产的六化氟铀中。于是,人们就追溯到供料链,最后找到供应黄饼的工厂。供应者之一是加蓬的蒙纳纳厂,这个工厂加工的是从法兰西维尔(Franceville)附近蒙纳纳和奥克洛两个矿来的矿石。对各次运到法国的铀酸盐样品进行系统分析表明,这些样品当中,有一些样品铀-235已贫化。
工厂记录揭示,仅在加工来自奥克洛矿的矿石时,才出现贫化的铀-235的情形,而且,矿石中的铀浓度越大,就贫化得越厉害。业已确定,这种结果是1970年第一次出现在这个工厂,并且存在于运往法国的隔了二年多的700吨铀中。存在于这批受影响的浓缩物中的铀-235净少200公斤。虽然一般认为,天然铀含有0.7202%的铀-235,误差幅度小于千分之一,而在法国收到的受影响的奥古洛的铀,铀-235的贫化程度几乎达到千分之三十,平均值为0.69%。最初在皮埃尔拉特观察到的差异几乎只相当于原来的十分之一,因为在后来的加工过程中,奥克洛的原料已同大量的正常铀混在一起了。
在最初调查奥克洛矿体的头几年期间,让堆心样品呈小间距的栅格形状,并对铀作分析。然后再次分析这些堆心样品,测定铀-235与铀-238(丰富的铀同位素)的比率,虽然发现大部分完全正常,但从钻孔取出的一种样品和两块个别的岩石碎片所含的铀,铀-235却极轻度贫化了。在另一个从那时正在开采区域取得的堆心中作为富铀矿层的一部分的样品中,铀元素含有0.44%的铀-235,仅达天然丰度的60%!
因此,贫化铀的主要来源已被证实。它是一个相对地小的、矿石非常丰富的区域。这个区域很有限,是一个大体上呈厚透镜状的矿穴。但是,这件事比过去任何时候的怪事都更难以理解。虽然在周期表中的每一种元素都有它自己的化学性质,并且或多或少可以容易地从其他元素分离出来,但同一元素的各个同位素在化学与物理行为方面的差别很小,因而他们的分离是极其困难的。从来没有大规模发生过能产生所观测到40%贫化的明显的天然过程。
人们提出了许多尝试性的假设,其中有一种建议是:铀-235以某种方法通过裂变而破坏。铀的裂变产物包含广泛分布的三十多种元素,它们的原子量小者小于80,大者大于160。对裂变产物分布的重元素一端的一些稀土元素作了分析,当时设想这些元素是相对地稳定的,因而可能仍然存在。一当分析有了结果,这个不可理解的问题就被消除了。不但这些裂变产物大量地存在于受影响的矿石中,而且实际上不存在于未受影响的矿石中,甚至更重要的是,在各个元素内的同位素比率同它们已知的裂变产额完全一致,并且完全不类似于在天然元素中所观测到的比率。很清楚,铀-235是由于它作为反应堆的燃料而被贫化了。
除了铀-238的自发裂变产物的非常低的平衡水平以外,在矿石中没有一个残余裂变产物元素是放射性的。当裂变产物在几分钟到几百万年的时间范围内产生和衰变时,它们是不稳定的。在衰变过程中的每个阶段,在一个中子转变为一个质子时,这个放射性核发射一个负β粒子(一个电子)。这个剩余核是一个具有相同质量但多含一个质子的新元素。在达到稳定以前,通常需要经过几次这样的转变。寿命最长的放射性核素所具有的半衰期(这种核衰变掉50%所需要的时间),大约为几千万年。在受影响的矿石中,不存在任何重要的裂变产物的放射性,就意味着自从这座反应堆最初运转以来已过去几千万年以上。这是一个同现代人造反应堆工艺所引起的任何源无关的天然“化石”。
1972年末,委任法国原子能委员会的Roger Naudet去管理Franceville工—,这是扩大了的法国研究的名称。Roger和他的一些同事来到加蓬,去寻找和对反应堆区域进行调查。他们的勘探开始于1973年3月,并且很快就取得了成功,不但确定了所要研究的区域,而且确定了几个更紧密地毗邻的反应堆区域、其中一些仍未暴露。这些反应堆区域的形状是高度不规则的,但在理想的近似情况下,也许可看作一块倾斜45°角的厚板,厚为1米,边长为10 ~ 20米。由于这些区域非常接近,它们可认为是一个反应堆。
从一些新的样品得到的资料引起了新的惊奇。有一个样品表明,铀-235的丰度为0.3%!此外,当把一个给定样品中不同裂变产物的相对丰度被画在产额曲线上时,他们发现,它们同由慢(热)中子引起的铀-235裂变的已知丰度相当好地一致。越来越清楚,不管矿床的年龄和它的复杂的地质史如何,裂变产物元素有一半以上大量地保留在这个反应堆区域内。作为一个整体反应堆的这种值得注意的稳定性,使人们有可能计算出给定样品中裂变的绝对数,并把这个结果同贫化的铀-235作比较。当做了这些时,人们明显看出,已裂变的铀-235大大地超过目前在矿石中所存在的铀-235。
这种解释有一部分是根据这样一个事实,即铀中的铀-235一度比今天丰富得多。这种同位素的半衰期为七亿年,或仅是地球年龄的15%。为解释裂变数,必须假定当矿石含有五倍多的铀-235时,这个反应堆几乎已运转二十亿年了。铀的主要同位素铀-238的半衰期为四十五亿年,它在矿石中最初的含量比现在多30%。结果,在那时的铀-235的同位素丰度是3%,即同人造的水慢化动力反应堆中所使用的浓缩铀燃料元件一样。主岩石的年龄已用同位素定年测量所查明,差不多是二十亿年。得到的结论是,在这些岩石形成的同时或形成后不久,这个反应堆就开始运转了。
然而,尽管有这些解释,但对观测到的铀-235的贫化和从在矿石样品中存在的一些反应堆产物数量比较而计算得到的高得多的值之间的差别,仍然未能解决。换言之,存在的裂变产物要比从已知最初存在的铀-235数量和至今留下的数量所能解释的要多。据证明,这种差别主要是由于丰富的同位素铀-238俘获中子,然后通过放射性衰变很快转变为钚的同位素钚-239所致。有些很易裂变的钚-239被中子所破坏,但是在奥克洛,大部分钚-239是通过发射α粒子衰变为铀-235(它的半衰期为24400年),这就增加了已有的铀-235的量。由这种方式产生的额外的燃料大约替代了通过裂变所破坏的燃料的一半。
裂变反应堆的必要条件
—个裂变反应堆是靠裂变过程发射的中子来维持的,随后,几乎是立即再吸收中子而产生更多的裂变。这种中子的再循环被称为中子链式反应。每次裂变平均产生2.5个中子。如果这些中子至少有一个,即总数的40%是被铀核所吸收,产生另一次裂变,这种反应就会继续下去。剩余的这些中子可能被其他同位素所吸收,或者完全从反应堆区域逃出。
天然反应堆为了满足这种必要条件,许多基本条件必需要满足。其中最重要的条件包括很易裂变的铀-235与不易裂变的铀-238的比率。确实,用天然铀建造反应堆,必须假定天然铀溶解在重水中,并由重水中的氘慢化(氘是原子量为2的氢的同位素)在裂变中发射的快中子,从而有助于把中子保持在反应堆内。另一种办法是,铀可以以球形栅格形状分布,或一定大小的燃料棒镶嵌在水、氧化铍或碳等合适的慢化剂中。但是,在自然界中,第一种设计,基本上是不可能的;第二种设计也非常不可能。最可能的天然反应堆装置将是一厚的矿层,或是非常富铀矿的扁豆状矿体,它含有最佳量的均匀分布的普通水(即“轻”水)的慢化剂,并且有非常小的附加的吸收中子的杂质。在这些条件下,在实质上是无限量的铀中要维持链式反应,铀-235的最小丰度必须为1%。这个意思是,在最近四亿年内没有一个天然反应堆有可能运转。
第二个必要条件是,铀必须以高浓度存在,它的重量含量一定要大于10%。若不是这样,由于存在的其他元素会吸收太多的中子,便减少了由铀-235吸收的份额,使它小于必要的40%。
密切相关的第三个条件是,反应堆区域必须大于中子从它的产生点移到再吸收点的平均距离。否则,逃出的中子就会太多。随着反应堆年龄的增大,大小和浓度的限制都放宽了。然而,年龄大于二十亿年的非常富的铀矿床尚未找到,看来在自然界中并不存在。在年龄上的这种极限,铀的平均浓度为10%和矿层厚度大于0.5米可以取作最低条件。
第四个条件是反应堆必须含有一种合适的慢化剂,它能把很快的、动能很大的裂变中子慢化到容易被铀-235吸收的速度。虽然氘是较好的,因为它吸收中子非常少,但是水中的普通氢作为减速剂也几乎是理想的。在凝固的沉积矿石中水的数量一般地说来是足够的。一个高度多孔的、饱和的沉积物将含水太多。当水超过最佳量相当多时,由于吸收中子太多,就会停止反应。
天然反应堆的第五个条件是,铀矿必须不含有大量强烈吸收慢中子的同位素。这样的同位素被称为毒物。例如,重量含量小于0.1%的硼,或1%的锂就已含有足够的毒物同位素硼-10和锂-6,它们会使链式反应不可能发生。在这方面,特别有效的一些其他毒物元素是镉和稀土元素。
在反应堆的整个寿命期间,这些条件在数量和重要性方面是不相同的。在短期内,反应堆的功率水平很可能是由存在水的数量的变化决定。如果产生能量的速度高于向外散逸的速度,水将不断沸腾,以致,慢化不足的条件使功率水平大大减少。这种效应把功率维持在低水平上,大约为10 ~ 100千瓦,即正好足够把水维持在将沸未沸的状态。
在这样长的时期内,起决定性的因素是铀-235的浓度和裂变产物毒物特别是稀土的累积。由于裂变引起铀-235的贫化,加上裂变产物含量的增加,以及产生新的铀-235的矿物形成过程的终止,最终停止链式反应。
奥克洛的反应持续时间,已用两种方法进行了估计。简单的传热计算通常是估计功率水平的,总能量除以功率就是持续时间。以这种方法进行估计时,持续时间的数量级为五十万年。第二种计算方法在于以裂变产物相对产额的精细分析为基础去估计钚的裂变数量。虽然在反应堆中产生了大量的钚,但它对裂变的贡献仅仅是总数量的百分之几。这就是说,它的大部分必须衰变为铀-235。因此,决定燃耗率的功率水平肯定是低的。继续进行定量分析,这个论点对奥克洛反应堆估计出的持续时间与上述结果相同,大约为五十万年。
其他化石反应堆(略)
反应堆产物的移去
这些一般考虑是同实际问题和应用问题密切相关的。作为一个例子,注意到许多反应堆产物保持的位置,很显然是与反应堆废物贮存问题相关的。对人造放射性废物的最后处置,经常提出的解决办法是贮存在坚固的地质岩层中。这样贮存的稳定性一定能确保千百万年的安全。在这样的时间范围内,可靠地推断实验室数据,是困难的或是不可能的。
已经观察到,两种碱金属(铷和铯)和两种碱土(锶和钡)已几乎完全由主岩流入的天然物质所替代。这些行为是应该由这些元素的已知化学性质预料到的。显然,完全可流动的其他元素是钼、镉、碘和稀有气体、氪和氖。虽然其中的一些在反应堆内一部分已重新分布,但是其他的裂变产物已被保存下来。它们包括锆、铌、锝、钌、钯、银、碲、铯、钕、钐和钆。铀-235和铀-238衰变链的稳定末端产物铅,保存在反应堆内仅为三分之一;镎-237和钚-241衰变的末端产物铋,像铀-236和钚-240衰变的末端产物钍一样,是不流动的;钚看来像是完全保持不流动的,由于它现在已完全衰变为铀-235,它的稳定性的证据是,不但在反应堆区域外不存在过量的铀-235,而且在反应堆运转期间产生钚的晶质铀矿的颗粒外也不存在。
总的说来,在奥克洛最可能引起麻烦的反应堆产物的相对定性,就放射性废物的地质贮存问题而论,是使人放心的。但正如早期所指出的,根据一个已知的反应堆情况,为选择一个长期的贮存地点来检验重要的必要条件,是困难的。
富铀矿床的勘探
像澳大利亚北部地区这样的区域,已发现前寒武纪的铀矿床,那里可能幸存着未被发现的富铀矿物反应堆。如果是这样的话,可流动的裂变产物通过这些矿床附近土壤的弥散,可以作为它们定位的指导。一个特别有希望的例子就是钌(Ru),它虽然在地球外壳是很稀少的,但它是一种丰富的裂变产物。在奥克洛产生的钌-99大约有5%作为锝-99被移走了,后者是质量为99的衰变链的中间产物,半衰期为213,000年。如果这是均匀地混合在一个立方哩的土壤中,钌-99在天然钌背景中,同位素丰度将在数量上产生显著的改变。因而,在矿物反应堆附近的这个区域,能含有微量的这种稀有的稍微可流动的元素。
如果一个矿物反应堆已全部或部分地弥散到邻近的主岩中的话,微小的扰动同样可能存在于铀-235同铀-238的比率中。例如作为造山和火山活动的结果,弥散可能发生。这种弥散物质随后可能在覆盖于原生前寒武纪主岩上的较迟年代的矿床中再现。根据反应堆的年龄,铀-235也许是贫化的,也许仍然未受影响的,或实际上成为略微变富的。尽管弥散可能随年龄而增大,看来发现年龄为十亿年的反应堆的可能性比发现年龄为二十亿年的反应堆更少些,只是由于较晚期形成的矿床中的铀-235的含量比较早期形成的反应堆的含量更低,这便对较晚期形成的矿床要求更富、更厚和更纯。然而,如果这样一个年轻的反应准确实存在的话,它的较高的铀-238的含量将吸收可利用中子的较大部分。这种结果将更多地替代通过裂变所消耗的铀-235,实际上,它将成为可裂变材料的增殖。
从科罗拉多(Colorado)高原来的铀中,已测量到铀-235的微小的减少。一组高精度的质谱分析表明,这些样品中的铀-235,相对于世界其他地区铀的平均值贫化了0.03%。这样的微小效应,可以想象是由于当铀同位素迁移到砂岩矿石中时(在这砂岩矿石中已找到铀同位素)化学行为有微小的差别而引起的。不过,它也可能是由于反应堆贫化铀从位于科罗拉多高原下面的前寒武纪岩石以某种方式向上弥散而引起的。如果在科罗拉多高原的整个已知的储藏量中都存在对铀-235所观测到的0.03%亏损的话,那么观察到奥克洛矿床中的铀-235的已知不足数大约等于科罗拉多高原的铀中铀-235的不足之数这件事,确实很有意义。目前存在的数据还不足以对这两种假设作出抉择。
另外,虽然非洲扎伊尔共和国的非常富的铀矿床已用完,而且关于它们的同位素丰度比率也只有相对少的不太精确的测定值可用。但是,现有的数据指出,它们所含的铀-235略微加浓(相对于0.03%)。它们的年龄为6 ~ 9亿年表明,如果反应堆曾在这些矿床中存在过,那么,铀-235将保持不变,或实际上有所增加。
天然反应堆的形成
天然反应堆形成的研究实际上是对前寒武纪时代富铀矿床生成的研究。在近几年内,这种矿床的不断发现,使人们日益认识到,几乎全世界已知铀矿床都是位于或非常接近于前寒武纪地层。所有最丰富的矿床都是前寒武纪地层。为说明这种令人惊奇的关系,已提出了若干假设。但关于这个课题仍然很有争论。一种似乎有道理的观点是铀富集的三个重要模式曾在几个地质时期中存在过,其中之一,在二十亿年前起作用,其他的两个则在以后实现。
第一个模式实质上是机械模式。不溶解的晶质铀矿颗粒(即部分氧化的铀),被从结晶岩石侵蚀出来并顺流冲刷。由于它们的高密度,它们累积在河流沉积物中,并形成类似于金、氧化钍和重稀土元素那样的砂积矿床。但是,在二十亿年前,蓝绿藻开始繁殖,在地球史上第一次产生大量的游离氧。在这种新的环境中,铀颗粒不再是稳定的,而是转变为较高氧化态的可溶解化合物。无论在哪里,只要河流沉积物中的袖暴露在氧中,它就会溶于水中,并且顺流而下。
氧的出现标志着富集的第二模式的开始,在过去二十亿年期间,这种富集一直起使铀流动的作用。在这时期的初期,这种过程导致更高度富矿的大面积矿床的形成。在已有的、突然变得不稳定的砂积矿床储藏被耗尽以前,已被流动的铀一直稳定地移向新的休眠位置,这可能是在河流松软的三角洲,在那里腐烂的有机淤泥产生一个还原的环境,使铀再次沉淀到沉积物中。
许多地质学家争辩说,每一个铀矿床在附近有一个源,即同时代的岩石。但是可以想象,在二十多亿年以前,即砂积矿床的初期,几乎整个富集铀的地带就已产生了,自那时期以后,不会有很大增加,可使用的铀只不过是一直在再循环而已。能维持中子链式反应的许多富矿穴,是在第一次氧化还原循环以后发生的地壳隆起期间,由沉积矿床的矿石形成的褶皱所产生的暗色岩中形成。这是第三个和最晚的铀富集模式。偶然,存在着附加的弥散和再次富集时期。但是,似乎有理由确信,主要富矿石的形成期间在十亿年以前完成。一旦在河床中浓集沉积物的原始储藏被耗尽,氧化还原循环是不可能产生浓度足以和前寒武纪富矿脉并列的新铀矿床的。
天然反应堆的弥散
—个反应堆的弥散也许比原始矿床的弥散更加复杂。通常由表面矿床的侵蚀所引起的物理上的破坏是最简单的、可能也是最普通的情况。复杂得多的是化学上的破坏,它牵涉到三十种残余的反应堆产物元素的化学性质和相对流动性。它们的每一种有一个特殊情况。当暴露于有氧化作用的表面水时,特别是存在碳酸盐或溶解了的二氧化碳时,铀是比较可流动的元素之一。这样,含有一个核反应堆的铀矿床的主要部分也许通过同附近表面水的相互作用而发生地球化学上的弥散。但是,仍然遗留一个较不流动元素(例如锆、铌、钌、铑、钯、银、稀土、铋、钍等)的矿穴。
引起矿石弥散的过程,一般说来,并不像控制矿石形成那样得到细致的考虑。不过,这样的过程是在地质岩层中长期贮存反应堆产物问题的中心。研究部分弥散的反应堆(如果它存在的话)的残余,对理解这个问题所能起的作用,同研究完整反应堆所能起的作用是一样大的。要选择能明确证认一个部分弥散的反应堆的样品,毫无疑义是非常困难的。在一个辽阔区域上出现略微贫化的铀矿石说明,在同一区域内,可能存在不流动的反应堆产物的可资鉴别的矿石残余物。当勘探矿区的地质学家们遇到这样的不流动的残余物时,他们可能辨认出这种可资鉴别的基本模式,并提供同位素分析的样品。
寻找完整的天然反应堆
可能完整幸存的天然反应堆的非常大量的一部分也许深深地埋藏在较后期的沉积物中,并且只有当对深埋藏铀的新的勘探技术研制成功时,才能找到。正如早期提出,这些技术可能包括寻找一些极其稀有的可流动的产物,以致他们能在周围的环境中把它们辨认出来。
目前,有必要只限于研究那些已辨认出的富铀矿床,因为它们使人们有机会认识天然核反应堆地点的判据。即使仅限于这一点上,这个问题也不是一个简单的问题。在正在大力开采的区域里,经常检验矿石中铀的含量,但对同位素丰度几乎从未进行检验。通常测量同位素比率只是在以六氟化铀的形式提供给气体扩散厂的铀中才开始。到这时,任何贫化的铀很可能已与大量的未受影响的材料相混合,因此,这种扰动也许是如此之小,以致在没有特别注意的情况下它就被漏过了。导致在皮埃尔拉特发现同位素反常现象的情况几乎是偶然的。因而,不能期望它将构成证认天然反应堆的可靠基础。
一个使人满意得多的做法是根据矿石的纯度、铀的浓度、矿床的年龄、厚度和广度,选择有希望的个别铀矿样品。这在相当大的程度上要依靠在调查矿床范围时所获得的钻探堆心。不过,甚至当堆心是在非常接近的栅格上取出时——例如,每100平方米的区域——横切一个横断面为30平方米的反应堆的可能性也仅仅是四分之一。
第二个有希望的样品来源是正在开采时暴露的矿石,只要当它们未被揭开时,矿区地质学家指出它们是应该注意的最高浓度的区域。在皮埃尔拉特发现以后,曾用这样的方法在奥克洛进行取样。由于发现天然反应堆以后有可能要立即暂停在反应堆附近的开采作业,采矿公司不愿意引起这样的麻烦和可能昂贵的代价,这也许是根据这种方法来寻找何天然反应堆的严重障碍。
第三个样品来源,由制造黄饼的工厂所构成。经常分析加工前寒武纪区域铀矿的工厂的各批产品,也许是寻找新反应堆的最实际的方法。
第四个样品来源,可以在地质博物馆的收藏样品中去寻找。不过,就先前列举的标准而论,给定样品源的资料很可能是非常缺乏的,而且可能产生大量没有价值的样品。此外,这种源通常已开采出来,因而,对进一步研究是无法利用的。
用合理的代价,寻找天然反应堆,尽管已有的方法不完全满意。但是,可以有把握地期望,更多的反应堆最终将被证认出来。不管这一点将来是否会被证实,奥克洛的发现,对研究地质现象已提供了一种新的和极其吸引人的方法。继续研究具有各学科之间高度交叉的特征是这种计划的新的和有潜在价值的特征之一。但是除了有希望得到实际利益之外,奥克洛的发现,提供一种自然界的精心安排及其无穷无尽形形色色的奇迹的一种特别动人的纪念品。
(Yearbook of Science and the Future,1978)