直到最近,科学家都认为化学元素只是在恒星上合成的。然而,1972年奥克罗(Oklo)现象在加蓬共和国的发现已经揭示,在地球上曾经存在过核“火”,并且在十七亿年前在我们这个行星上曾经发生过大规模的元素嬗变,自然(或费米前的)反应堆的形成是和我们地球上生命的出现有着密切联系的。大约在二十亿年前,新一代有生命的有机物进行光合作用将氧气注入大气层以后,费米前的反应堆才能够形成。
早期的思想
显然在大约五十年以前,地球上存在的所有元素都已被发现。不久,科学家们开始用人工合成的方法发现“新的”元素。1925年,瓦尔特尔(Walter)和爱达 · 诺达克(Ida Noddack)在《自然科学》(Naturwissenschaften)这个杂志上发表了一篇题为《准锰》的论文,1930年,爱达和瓦尔特尔 · 诺达克发表了另一篇题为《化学元素的丰度》的论文。他们报告了43号元素(他们把它叫做钨)和75号元素(铼)是所有稳定元素中丰度最小的元素。诺达克夫妇试图将43号元素分离出来,这个元素是三十年代最后剩下来的“丢失的”元素之一。
1939年,哈恩(0. Hahn)和史特拉斯曼(F. Strassmann)题为《关于用中子照射铀时产生的碱土金属的探测和性质》的一篇论文出现在《自然科学》上,接着,同一年弗吕格(S. Flügge)发表了一篇题为《原子核的能量在技术上能够成为可用的吗?》的论文。在这篇论文中,他认为有这样的可能性:在过去某个时候在自然的条件下,也许在波希米亚(Bohemia)的圣 · 约阿希姆斯特尔(St. Joachimsthal)大沥青铀矿层中或者美国的科罗拉多(Colorado)区钒酸钾铀矿层中,曾经发生过自持的轴的链式反应,但是他特别提到:“总之,我们能够说,由于我们决不能在同时有足够物质的情况下发现足够强度的聚集,所以在自然界中爆炸的出现是一个很不可能的过程。”
1938年物理学诺贝尔奖授予了在意大利的恩里科 · 费米(Enrico Fermi),三年以后,费米在芝加哥大学领导一个科学家小组建立第一个核反应堆。1942年12月2日,人类在这里完成了第一个自持的链式反应,因而开始了核能的有控制的释放——芝加哥大学足球场的挂牌上这样写着。
似乎有些科学家怀疑费米实验的成功。1957年,休斯(Hughes)写道:“——在第二次世界大战初期有些科学家提出这样的论点:链式反应将是不可能的。他们是根据下面的事实得到这个结论的:如果这是可能的,它在地球表面上某个地方就已经带着灾难性的结果自然地发生过了,对这些人来说,如此难以理解的大规模核能释放为人们有限的努力所完成,那确实不像是可能的。”
但是费米实验引人注目的成功被许多科学家解释成是对铀的链式反应在自然界中大规模发生的一个明确的证据。第二次世界大战后科学家们的意见是极好地为考恩(Cowan)所描述。他在1976年写道:“奥克罗反应堆的宣布被持有怀疑态度的美国核科学家所接受了。世界第一流的一些物理学家仔细地注意到机械的细节,材料的纯度以及组件的几何形状和大小,已经建成了斯塔格 · 菲尔德(Stagg Field)反应堆。自然界曾经如此巧合地达到过同样的结果吗?我们现在知道答案是肯定的。”
在地壳中大规模核过程发生的可能性,在1939到1950年间被许多研究者所讨论过,但是他们提出的论点或者是含糊的,或者是不能决定的。1956年,布尔克哈尔德特(Burkhardt)在《自然科学》上发表一篇文章,讨论了发生在铀矿层中的中子的共振俘获反应。
自然(费米前的)反应堆的理论
在同一年,即1956年发表的一篇题为《论铀矿的核物理的稳定性》的短文中,我指出:“无限增殖系数K∞可以看作是铀矿物稳定性的一个指示,这些铀矿物是铀、减速剂和杂质的自然集合物。当这个集合物的无限增殖系数小于1时,我们可以认为这个系统是十分‘稳定的’。当无限增殖系数大于1时,这个系统是核物理地‘不稳定的’”。
按照费米堆的理论。
K∞=spfy (1)
其中s是快分裂因子,p是共振逃逸几率,f是热利用因子,而y是每个被铀吸收的中子可取得的快中子数。当和地质事件打交道时,还应该考虑铀的丰度随时间的变化。在矿物中主要中子源是铀235的自发裂变和(n,a)反应。
如果知道矿层(或矿物)的化学成分,那么P和f能计算出来,s总是接近于1的,而随铀的丰度而变化的y是知道的。铀的丰度是随地质时间而变化的:例如,在现在铀235的丰度是0.72%,但是七亿年以前它是1.3%,十四亿年以前是2.3%,二十一亿年以前是4.0%,等等。因此,在任何地质时间铀矿层的K∞值能以选择一个大铀矿层形成过程的适当模型而计算出来。
最简单的模型是想象在某一个地质时间一个大的铀矿层基本上以它现在的形式突然出现在地球表面上(模型Ⅰ)。然而,基于模型Ⅰ的计算,不变地导致这样的结论:在任何地质时间,K∞的值决不曾超过1,这就意味着链式反应在地球的地质历史中的任何时间决不能变成自持的。
一个稍微复杂一些的、但在化学上合理的模型是想象铀是被水冲运、沉淀和脱水而形成一个大的矿层(模型Ⅱ)。基于模型Ⅱ的计算导致如下的结论:如果这个矿层厚度较大,比如说大约是30 cm以上,那么在大约20亿年前一个高品位铀矿层是容易变成一个运转堆的。在此考虑的两个模型中,模型Ⅰ明显也是过于简化了,而我们必须接受基于模型Ⅱ计算达到的结论;大约20亿年前在地球上应该存在过费米前的反应堆。在当时即1956年写这篇论文的时候,要说在一个可预见到的将来,一个自然反应堆将在实际上被发现,那显得是非常靠不住的,但是,碰巧在十六年后奥克罗现象就被发现了。
奥克罗反应堆的发现
1972年6月7日,一个天然铀样品的铀的同位素反常的比率被在皮埃拉特(Pierrelatte)的法国原子能机构的布齐涅(H. Bouzigne)、玻伊尔(R. J. M. Boyer)、塞伊维(C. Seyve)和杜里埃(P. Teulieres)所发现。在这个铀中,铀235的丰度是0.7171原子%,而对正常的天然铀来说,其丰度是0.7202±0.0010。1972年6月到8月这几个月中,出现了下面的新事实:(a)这个反常矿追踪到非洲加蓬共和国的奥克罗,并且发现在1970年12月和1972年5月之间来自奥克罗的矿总计缺少了200千克的铀235;(b)具有铀235同位素丰度为0.440%这样低得难以置信的铀被发现了;(c)在这个矿中发现了裂变的产物钕和钐同位素。
这些进展导致法国原子能委员会在1972年9月25日特别的宣布:在奥克罗矿层中铀已经被发现具有一个反常的同位素组成,这就使我们得出结论:大约二十亿年前,在地球上曾经发生过自持的核的链式反应。
反应地点由几片很富的铀矿组成,并且有500多吨的铀参加了反应,释放的能量大约为1000亿千瓦小时。在某些点的积分通量超过1.5×1021中子/厘米2,并且同位素铀235的浓度为0.29%和天然油的0.72%比较起来是这样低的样品已经被发现。反应堆看来已经运转了六十万年到一百五十万年而没有受到破坏。
按照毛雷特(Maurette)的说法,在奥克罗发现的高浓度铀是由一长串的反复分离过程而引起的,在这些过程中,氧作为氧化剂起着关键的作用。普遍认为氧只是在二十亿年前才由新一代有生命的有机物进行光合作用而注入地球大气层的。如此,触发核的链式反应所需要的高品位的铀矿层,在二十亿年前大概是决不会形成的,并且费米前的反应堆的出现或许被限制在一个比较短的时期里,即大约是在十亿到二十亿年前这样一个范围内,关于奥克罗反应堆最初的一套实验数据在1972年底为三个研究组所报告:玻杜(Bodu),诺伊尔里(Neuilly)以及包丁(Baudin)等人。
在自然界中人造元素的出现
奥克罗现象的发现已经揭示:以前曾被认为是已经在自然界中“丢失了的”元素,早已存在在地球上,它们就是在十七亿年前在奥克罗发生的元素的大规模嬗变的产物。
锝
锝是在1937年为佩里尔(Perrier)和泽格雷(Segrè)所发现、这是用人工合成的方法发现的第一个元素。1952年梅里尔(Mervill)曾经报告过某些星体上存在锝、1961年和1964年,克纳(Kenna)和我报告过非洲沥青铀样品大约每千克矿石包含有2×10-10克的锝99、我们的结果指出,锝99主要是在沥青铀矿中由铀239的自发裂变所产生。
1975年,弗雷雅克(Fréjacques)和合作者们报告了在奥克罗矿层中釕99、釕101、釕102和釕104的相对丰度是和从93%的铀235,3%的铀236和4%的钚239裂变的混合产物计算的比率非常一致的,但釕100有一点过剩。这是由于釕99以半衰期2.13×105年衰变成锝99的同时,釕99以中子俘获转变成釕100、从奥克罗来的铀矿中存在釕99和釕100可以看作是43号元素曾经在自然界中以远大于今天在铀矿层中所发现的量而存在过的证据。
钷
钷是在1947年由马林斯基(Marinsky)、格伦代因(Glendenin)和科尔耶尔(Coryell)所发现。这个元素也是用人工合成的方法发现的。在1968年,阿特雷普(Attrep)和我报告过非洲沥青铀矿样品每千克矿石含有(4±1)x10-15克的钷147我们的结果指出,钷147主要是在沥青铀矿中由铀238的自发裂变所产生。
1972年,诺伊尔里和合作者们报告了奥克罗矿石样品中钕、钐和其他稀土元素的同位素相对丰度。奥克罗矿中钐149和钐147的比值是反常的低。其理由是钐149的中子俘获反应的截面是4500靶,因而大多数钐149的原子都转变成钐150。钐147的中子俘获截面是60靶,因而有一些原子必定转变成稳定的钐148,但是钐147的丰度明显地远比钐149的丰度改变得小。因为钐147是半衰期为2.62年的钷147的衰变产物,所以在奥克罗反应堆中钐147的存在,可以看作是61号元素过去在自然界中的含量远比在今的铀矿层中含量为大的证据。
钚
钚是在第二次世界大战期间为西博格(Seaborg)和合作者们所发现。1948年,西博格和佩尔曼(Perlman)报告了在沥青铀矿中钚239的含量是极端低的。根据莱温尼(Levine)和西博格的报告,在沥青铀矿的三个样品中钚239和铀238的比在7.1×10-13到12×10-13(原子/原子)范围之间。一些研究者已经报告,在某些火山样品中钚239和铀238的比高达10-5到10-6(原子/原子)、
1975年,哈格曼(Hagemann)和合作者们报道,奥克罗反应堆中发现的裂变产物是比率分别为93%,3%和4%的铀235,铀236和钚239裂变产物的混合物。这就意味着,钚239曾经在自然界中的量远大于今天在含铀的矿物和岩石中发现的量。
在这里值得注意的是在奥克罗矿层中钚239相对于铀238的丰度是类似于太阳系形成的时候,半衰期为82×108年的钚244相对于铀239的丰度。1965年在我们的实验室中证实了的钚244在太阳系早期历史中出现,可以看作是,超铀元素是由爆炸星(超新星)中r过程*所合成的证据。
[Naturwissenschaften,1983年11月]
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* r过程,即中子快俘获过程——译者注。