在非洲赤道附近的加蓬共和国境内大约离大西洋海岸440公里处有一条奥克洛河。名曰“奥克洛”,也适合于目前已经开采那里的富铀矿这一事实。1972年,科学家们发现了很久很久之前发生的一种不平常的地质现象——天然裂变反应堆的痕迹。
自发链式反应这个概念于1956年由美国物理学家库罗达(P. K. Kuroda)所判定,这种反应可能在地球史前年代的铀矿里已经发生。高浓度的易裂变同位素会发生自发裂变。但需要有一定的条件,除具备高浓度铀外,还得供水,并且不存在强吸收元素。这些条件是完全可能遇到的,追溯到更古年代,则尤其如此。
1972年夏天,法国原子能委员会的科学家们作出不寻常的发现:很久很久之前,自发链式反应就已在奥克洛铀矿内进行着。一部分铀矿像目今的核电站里铀燃料一样地反应着,已经反应了许多许多年,从而改变了周围大部分元素的同位素成分。
“奥克洛”的最惊人之处或许是,此现象始于近18亿年之前,其痕迹却一直保留到今天。在这样漫长的年代里,地球表面经历了连续不断的变迁:整个山脉形成,以至风化消蚀;一些大陆形成,以至变形、消亡。可是,“化石”反应堆总是不停地工作着,并呈现出一系列意外的征状;这颇令人难以置信。
“典克洛”反应堆的发现
铀矿的主要成分是铀 - 238(其半衰期为45.1亿年)和铀 - 235(其半衰期较短,为7.1亿年),因此铀 - 235的丰度随着年代的倒转而增大(见表中所列数据)。
对大多数原子能发电站的反应堆来说,可将普通的水作为中子减速剂,铀-235的比例得以自动增大,大约在18亿年之前,天然铀的同位素成分是那种比例,以致在有水、并且没有太多的吸收中子的放射性核素(中子吸收剂)的富铀矿里会发生天然的链式反应。
1972年6月7日,在法国南部皮埃尔拉特的一家炼铀厂里,一位分析化学家分析了一罐普通的六氟化铀气体的同位素成分,发现其中铀-235占0.7171%,而天然铀中的铀 - 235的常规比例被认作在(0.7202±0.0006)%范围之内。
尽管二者相差甚微,但在统计学上说其意义不小。因为铀的同位素成分之比例在地球各处均相同,甚至在月球上亦然。而法国的这家工厂在之前十年时间里进行了20多万次同样的检测,未测到上述异常数据。
可能是这微小偏差一般并未被人们注意到,但细心的分析化学家不然。进一步的检测表明,测量误差和分析误差都不是问题的起因。事实上得到的乃是一系列微小读数。
那工厂的化学家所关心的是铀被其富集过程中提炼的铀所污染(掺杂)和稀释的可能性,但检测表明情况并非如此。实际上是,铀被反应堆中的铀污染,并有一些铀 - 235被消耗。然而,在此场合可能存在的铀 – 236不出现,这便再次消除了上述可能性。
从皮埃尔拉特的炼铀厂的六氟化铀生产中探索其流程。法兰西铀矿公司(COMUF)在加蓬的穆纳纳和奥克洛附近,该公司提供铀的预提炼产品。经过10个星期350次以上的铀同位素试验后的系统分析,促使人们去寻找解决问题的原因。试验证据很快使科学家相信,他们分析天然矿物,即使其成分不合常规,也不是自发污染的起因。
往后一段时间里的研究得到一些出乎意料的结果。对穆纳纳的一家工厂两年多时间里炼制的浓缩铀盐样品的分析表明,该工厂在1970年12月至1972年5月之间生产的全部铀(共700多吨),其同位素丰度低于常规值。在所有的装载产品中铀 - 235约短缺200公斤。
此外,未加工矿具有一些反常性状。同位素含量低如0.044%的铀是从残留在早几年开掘的钻孔里的矿石碎屑中发现的。科学家明白,他们所处理的是一种相当重要的现象。
解释这些反常性状的理论有几个,而在1972年8月初提出如下假设:在矿岩里很早就可能发生链式核反应。此假设相当快地得到证实。
其最明确的证据或许来之于对矿石中裂变产物的检测——对元素分布的测量,特别是对裂变产物峰值区域内分布的检测得出的很反常的分布数据。最值得注意的是测试到钕和钐的相对丰度与天然的相对丰度相差很大。
所得结果颇引人瞩目,以致认清,只有在很长年代里维持下来的链式反应才会具有相同的裂变速率。裂变数大约为铀 - 238在2×109年中的自发裂变数的10万倍。再则,由于矿石存在的年代很长(>1.7×109年),可以想象其形状结构有可观的变化,在那非常漫长的岁月里铀的成分已发生变化。
天然反应堆的勘探
上述发现是在1972年9月26日通过两条通讯途径通报法国科学院的。当时物理上完整的反应地区还未确定。事实上,已开采的铀矿暂时停工,而已开采出来的矿石转变成铀盐而进入工业生产。
或许是经受过核反应的矿石大部分已变化,以致铀已分散。然而几家工厂猜测,一些反应地带还大体上原封不动。
研究矿山的形成历史,展现出那样的地质年代,当时有大量放射性衰变物质,与目今开采的两个高矿化的特殊地区的情况相符合,在这两个特殊地区发现了同位素成分反常分布的样品。矿井钻孔中的放射性检测似乎显示矿石中的高浓度铀达到临界质量,已发生核反应。
奥克洛矿是沉积型矿,其含铀层的厚度5 ~ 8米,倾斜45°,开采在水平开采架上进行。连续地向下向前寻找未开采矿层中每个需鉴定的矿石区域。移去积土后,沿着推定的露头搜索高浓度铀矿石,于是发现了反常铀。采用钻孔的方法来勘探下面矿层的位置。
不久便证实,反应区并未受干扰,沿着物质被压紧和压平而形成矿层的方向发现了富铀矿,该矿层的尺寸约为10 ~ 20米长,1米厚,此矿体中的铀含量在25 ~ 40%之间,比普通的矿石大50倍;偶尔也有占50 ~ 60%的矿带。这样的矿带四周,铀浓度迅速降低,以致密集的高含量矿质在铀矿层内部形成一些透镜。
同位素分析表明,富铀矿中铂的成分朝各个方向都很快地减小,而且偏离高浓度区域,铀变成正常态了,何况还有2 ~ 3米卤化物杂质的“污染”,所以从中只能提取少量的铀。
接着发现更多的反应区域,并显示出约有800吨铀金属参与其反应。
取出大量样品,除对近表面的样品作了不少研究外,还通过反应区,钻了一百五十多个孔,对核心部位的样品也作了系统的分析。在大多数样品中,铀-235的同位素浓度高于0.6多;但也有许多样品,其浓度在0.5 ~ 0.6%之间;在某些反应区,浓度低于0.5%;甚至记录到0.4%的;在某一样品中发现最低浓度为0.296%。
因此,现存的矿物中裂变反应已使一半以上的裂变同位素消耗掉。在某些地点,对每吨铀矿,反应速率高于25000兆瓦日,虽然显示出反应区产生能量在15000兆瓦年量级。
反应区的地质性状
因为奥克洛现象是在近表面发现的,故而可能结合若干矿物学研究对该地层进行大量的地质学考察。
可接受的看法是,矿化作用发生在两个时期。沉积物先是凝聚,尔后又连续不断地积累,这是从表层水的循环运动开始的,并伴以氧再生过程。然而,这沉积便产生反应区,它后来是作为地壳构造运动的一种结果而形成的。
反应区的富铀矿完全不同于周围的情况,反应区是粘土透镜状矿体,这在主要包含透水砂石的沉积物中是少见的。发现透镜状矿体,并同时发现局部缺少那种在奥克洛矿层中常见的密集体;该矿层发生过强烈的断裂。据分析,乃是因为地壳构造运动引起凝聚和断裂。
人们认为,在沉积物中处处发现的有机物质,在超凝聚机制中扮演重要的角色(但在反应区中不然,因为有机物组织无疑要被放射性所破坏)。
看来好像先是已经沉积在断裂区的有机物重新活动,细菌对于铀的析出产生作用。
反应区的矿体呈现矿物学上的罕见性状,除了没有有机物外,还不含矿片矿屑;这被看作是核反应所造成的。
铀是作为天然氧化铀而被发现的,多种UO2在适宜温度(300 ~ 350°C)下形成。如下观察结果是重要的:在矿物中不可能发现反应径迹,没有无定型的或晶态紊乱型的贮存能量的裂变径迹。人们以为,矿体被辐照而玻璃化,尔后再重新结晶。
裂变产物的永久性
裂变产物因产生新核而在背景上留下径迹。由于这些产物是在遥远的过去产生,其感应的放射性在很长时间之前早已消失。但是毫无疑问,因铀 - 238的俘获作用而诱发的钚被发现,其半衰期为2400年。
亦因铀 - 235的俘获作用而形成铀-236,其半衰期为2400万年,铀 - 236完全消失了,它主要衰变成矿物中的钍。
裂变产物只能在放射性衰变链的末端被发现,所以其化学谱与工业反应堆中发现的完全不同。
核反应控制机制
关于奥克洛的一个尚有争议的、显得最重要的问题是:“其反应堆是如何动作的?”当发生链式反应(中子的增殖系数大于1)时,单位时间里的核反应次数改变,亦即倘若没有专门机制调节反应速率,那么反应就变得愈益剧烈;而按此反应速率的链式反应,其中子数在增加。
调节机制几乎总是干预反应,从而使中子流量稳定在某一水平上。这种机制必须调节中子增殖系数,使其降低或升高。
然而,这不足以使核反应持续如此漫长的年代,还有某些补偿过程,以维持其反应速率,尽管所产生的同位素成分有较大的变动。必须指出,在奥克洛的某些地区,一半以上的裂变核已经消失。
在奥克洛,是如何实现补偿和稳定这两个职能的?下述一些假设似乎是最合理的。原来认为,这些核反应的引发伴有铀沉积过程。但随后科学家们感到迷惑。“铀的沉积是否可能因裂变核的消失之补偿作用而促成核反应得以持续下去,或者沉积机制是否可能被核反应所干扰?”有理由赞同这第二种可能性。
痕量浓度
在奥克洛,当核反应发生时,一些元素(甚至以痕量浓度)对中子有极强的俘获能力,特别是硼和某些稀土元素(主要是钐和钇),它们是反应堆的残渣、中子的吸收剂。这些元素的核很快被辐照破坏,辐照使中子增殖系数增大(而裂变核的衰变使增殖系数减小)。
所以,反应能力开始变强。在某一时期末,这些核吸收剂大量被破坏,占优势的因素是裂变核的衰变,于是反应能力因辐照的直接作用而减小。
用中子吸收剂的作用解释了为什么在没有连续不断地供应铀的场合下会发生核反应。但很自然,这是一个非稳机制。因此稳定过程必须加以调节,如果水量不足,中子被慢化,则增殖系数变得太小。于是反应被变更,以致达到足够的水量,从而在每一瞬间保持其浓度在平衡值上。
当大部分中子吸收剂被破坏时,中子平衡是最有利的。这样,放射性强度不断减小,当功率水平慢慢减小后,供水量便会改变,所以能量水平乃至反应的持续时间与热传导的条件相关。
铀沉积量最大时,达到临界度。中子衰变使跟反应区邻近的矿井获得破坏中子吸收剂的足够流量;从而因邻近区的影响,其临界度较晚达到。因此认为,核反应像一把火一样地扩展,逐渐覆盖包含高浓度砂体的差不多全部透镜。
[Atom,1989年5月]